演讲者：

西蒙·埃利奥特，研究负责人，Schrödinger

摘要：

我们介绍了一系列用于理解、控制和优化沉积与刻蚀过程的计算技术。重点在于根据研究问题和可用时间选择合适的技术。相同的计算技术也可用于研究其他气相-表面过程，例如催化或传感。当固体表面与气态反应物作用时，不同的化学过程可能会相互竞争，而最终结果则由温度和压力等条件决定。 例如，随着温度升高，连续沉积（CVD）可能会取代自限性沉积（ALD）。或者，温度可能决定沉积的材料类型；在本例中，75°C的实验中，RuO₄+H₂反应生成氧化钌薄膜，而在100°C及以上时则获得金属钌。 钌（Ru）正在被研究用于电子领域的电镀种子层、电容器电极以及异相催化剂——所有这些应用都需要金属而非氧化物。我们证明，基于密度泛函理论（DFT ）的热力学分析是一种计算效率高的方法，可用于区分可能的表面-气体反应过程。不同化学反应之间的转换温度和压力可以进行估算，其准确度取决于熵、覆盖率和扩散的处理方式。 我们利用DFT ，考察了Ru金属、氢化物、氢氧化物和氧化物在H₂和RuO₄反应剂作用下的稳定性条件，从而解释了温度略低于100°C时氧化物向金属薄膜的转变。我们指出了如何在成本（包括研究人员的时间和计算时间）与不同精度水平所能带来的收益之间取得平衡。 在报告的第二部分，我们将介绍“微动力学建模”（Microkinetic Modelling），这是Schrödinger 的一项新功能，通过求解构成该反应的基本反应步骤的耦合动力学速率方程，来研究气-表面化学反应的整体动力学。这使得能够对宏观参数（如粘附系数）进行模拟 ，这些参数可通过实验测量并作为流体动力学模拟的输入。首先，我们将概述计算方案，其中基本反应步骤及其活化自由能已通过DFT 计算得出。 由此得到的氧化铝ALD微动力学模型可输出温度和压力函数形式的可测量量（如生长速率），这些结果已通过实验验证。压力变化可解释高长宽比特征中的渗透深度和符合性。因此，本次报告中讨论的两个案例说明了如何将原子尺度的DFT 嵌入到更高层次的计算方案中，从而对控制化学过程的条件和参数进行准确且可实现的预测。